近日，复旦大学赵东元院士和内蒙古大学兰坤研究员团队提出一种简单可行的受控结晶驱动的单胶束组装法，以构建具有原子排列的单晶框架的均匀介孔TiO2颗粒。
具有晶态框架的介孔材料由于自身独特的结构和结晶特性在多个领域得到广泛探索，然而，以一种简单可控的方式合成介孔单晶仍然是相当困难的，对晶体框架进行精确调控仍然鲜有报道。近日，复旦大学赵东元院士和内蒙古大学兰坤研究员团队提出一种简单可行的受控结晶驱动的单胶束组装法，以构建具有原子排列的单晶框架的均匀介孔TiO2颗粒。
该方法的关键在于由盐酸（HCl）诱导的相容原位结晶反应在极低温度中进行，从而保证亚稳胶束存在，将有序介观结构与晶态框架结合。得到的介孔TiO2单晶呈角形，直径约80 nm，有良好的介孔性（比表面积高达112 m2 g-1，平均孔径高达8.3 nm）以及高度定向的锐钛矿骨架。
图1. 介孔TiO2单晶颗粒的合成与表征
这种简单的溶液处理策略通过调节组装过程的蒸发速率，在不破坏结晶取向的前提下改变颗粒尺寸和介孔尺寸，表明这种方法具有良好的可调性。
图2. 介观结构调控
由于介孔TiO2单晶具有丰富的活性位点，以及由单晶框架带来的显著增强的质量和电荷传输能力，使其具有优异的光催化性能，可见光区的H2生成速率高达313 μmol g-1 h-1，远超商业P25颗粒和锐钛矿颗粒。并且在重复10次析氢实验后，光催化活性与最初测试的基本一致，样品的孔结构与纳米结构经过长期循环后保存完好，证明其出色的稳定性。
图3. 光催化产氢评价
相关工作近日发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society 上，文章的第一作者是复旦大学博士研究生尹四星。
论文信息：
Sixing Yin, Lu Liu, Jialong Li, Hongfei Wu, Zirui Lv, Yalin He, Jun-Ye Zhang, Pengfei Zhang, Zaiwang Zhao, Dongyuan Zhao,* and Kun Lan*
J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c12727
